近日，我校物理与电子科学学院许英课题组在太阳能驱动光催化固氮领域取得新进展，在期刊Applied Physics Letters上发表了题为“Solar-driven  Photocatalytic Nitrogen Fixation on Transition Metal-Doped Covalent Organic Frameworks：First-Principles Study”的研究论文。湖南科技大学为第一单位，硕士研究生洪雯卿为论文第一作者，许英教授为论文通讯作者。

随着双碳战略的推进，寻找绿色低碳低成本的可持续合成氨的替代方法十分迫切，而电催化及光催化氮气还原反应是代替哈伯工艺的可行方法。其中，光催化氮气还原反应不仅可以在常温常压下进行，低能耗、低成本，也更环保低碳。但是，它仍然面临着反应速率低、析氢反应竞争激烈、光生外电位不足的挑战，无法高效合成氨。因此，迫切需要开发一种具有适宜带边位置、充足光生电子电位、高活性和高选择性的光催化剂。

本研究以基于密度泛函理论的第一性原理计算，通过高效的四步筛选过程，最终得到的光催化剂Re@TT-COF，极限电位仅为-0.30V，具有优异的催化活性和选择性。并且，其具有出色的光吸收效率、合适的带边位置和足够的光生电子电位，能够在光照下自发地将 N2 转化为 NH3。本研究为合理设计基于共价有机骨架的高活性、高稳定性和高选择性的固氮光催化剂提供了一定的指导意义。此前，课题组已经在固氮催化剂的第一性原理设计和高通量筛选方面发表了一系列的工作。

Applied Physics Letters是美国物理学会（AIP）主办的经典期刊，也是应用物理领域的顶级期刊，属于82种自然指数(Nature Index)期刊之一。

论文链接： https://doi.org/10.1063/5.0223392

▲图1. (a)Re@TT-COF的带边位置图

（b~c）Re@TT-COF在U = 0 V和光生电子提供的外部电位下沿distal和consecutive途径的自由能图

（d）Re@TT-COF和TT-COF的光吸收光谱图

（一审：李海屿 二审：王 虎 三审：李洪华）